学术前沿 | 疫情封锁前后长三角和珠三角空气质量的变化：人为源大幅削减下两种不同的响应机制

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导语

COVID-19的爆发使人类活动减少，这在某种意义上成为了一次非难得的超大规模减排试验，是研究空气污染对减排的响应的有利窗口。然而，在封锁期间，中国的空气质量并未如预期那样得到明显改善，且地区间的差异很大。

近日，南京大学大气科学学院王楠博士作为第一作者发表了相关研究论文，该研究结合了观测和模拟数据，旨在了解中国长三角地区（YRD）和珠江三角洲地区（PRD）两个城市群的不同空气质量响应。

论文题目：Air quality during COVID-19 lockdown in the Yangtze River Delta and the Pearl River Delta: two different responsive mechanisms to emission reductions in China

发表期刊：Environmental Science & Technology

论文地址：https://doi.org/10.1021/acs.est.0c08383

研究内容

文章采用了南京SORPES和广州GEMC超级观测站的数据。疫情封锁后，由于人为活动减少，长三角与珠三角的PM2.5和NO2均呈现下降趋势，但臭氧的响应呈现出相反的变化。在YRD，臭氧上升，而在PRD，臭氧下降。

图1. (a)长三角南京(SORPES站)和珠三角广州(GEMC站)的观测站位置。等高线代表土地用途，黑线代表长三角和珠三角的行政边界。(b)南京和广州疫情爆发前(PRE，2020年1月1日- 1月24日)和疫情封锁后(LOCK，2020年1月26日- 2月17日)PM2.5、NO2和O3的时间序列。

图2. 广州和南京在PRE和LPCK期间的气象参数(风、温度、UVB)和AQI相关数据(NO2、PM2.5和O3)的日变化。

图3. (a)基于PRE期ERA5再分析数据的平均海平面气压。(b)基于LOCK期ERA5再分析数据的平均海平面气压。(c) PRE和LOCK期地表温度的平均变化及PRE的平均风场。(d)PRE和LOCK期边界层高度的平均变化及LOCK的平均风场。

作者通过天气形势分析得到，疫情封锁前后中国东部受到了西伯利亚冷空气南下的影响。YRD在PRE期间受冷高压控制，在LOCK期间处于冷锋过境的情况；PRD在LOCK期间受到了冷锋南下的影响。因此，南京SOPRES站PRE和LOCK期间风速较静稳，冷锋过境后温度和辐射升高，气象条件利于光化学反应的进行。而广州GEMC站LOCK期间的风速大于PRE，温度和辐射也下降，气象条件不利于光化学反应。

由于减排的影响，LOCK期间两个站点的NO2和PM2.5都不同程度的下降。而臭氧表现则不同，封锁后，南京的O3全天升高，而广州的O3白天下降夜间增高。对此，作者指出广州日间的降低可以由NOx和VOC的共同减排解释，夜间的上升可能与NO滴定作用减弱有关。

图4. (a)长三角及珠三角在夜间(0:00-5:00)及日间(12:00-17:00)的城区臭氧变化。(b)长三角及珠三角在夜间(0:00-5:00)及日间(12:00-17:00)的郊区臭氧变化。(c)基于TROPOMI卫星数据的HCHO与NO2比值。每个方框的垂直线的顶部和底部分别对应最大值和最小值，虚线代表平均值，顶部、中间和底部分别代表第75百分位、第50百分位和第25百分位。

作者进一步探讨了两大城市群城市站点和郊区站点的变化情况。城郊站点的划分是基于夜间灯光指数进行客观识别的（SI）。

在YRD地区，城市和乡村O3浓度均出现全天的上升，但是在PRD地区，城市和乡村在白天均出现O3浓度下降，而夜晚城市浓度上升，乡村浓度下降。

为解释此现象，作者通过卫星NO2和HCHO柱浓度的比值来指示两个区域O3-NOX-VOCs控制区。YRD地区的城市处于VOC控制区，乡村处于过渡区，NOx减少带来O3的上升；而PRD城市地区处于过渡区，乡村处于NOx控制区，前体物减少可以带来O3浓度的下降。

图5. 广州和南京在PRE和LOCK期PM2.5组分占比对比，饼图外圈为PRE期，内圈为LOCK期。

作者接着评估了两个站点气溶胶组分的比例变化。对于无机组分（硫酸盐、硝酸盐和铵盐）来说，南京和广州的比例均明显下降；对于含碳气溶胶，一次有机气溶胶和黑炭变化比例变化不大。但有趣的是，二次有机气溶胶比例有明显上升。通过后续借助数值模拟的分析，作者认为SORPES站点大气氧化性增强，而GEMC站点的SOC增加与区域传输有关。

图6. (a) LOCK和PRE期间O3的气象贡献影响。(b)LOCK和PRE期间O3的人为减排贡献影响。(c)气象与人为减排之间的主导因素，标签C为LOCK与PRE期之间O3浓度的平均差值；M>E表示气象为主，E>M表示人为减排为主。注:图是根据WRF-Chem数据绘制的。

借助WRF-CHEM的数值模拟，作者分离了疫情前后人为减排和气象贡献的相对影响。在YRD地区和中国中部，气象变化促进了O3生成，而PRD地区气象变化不利于O3生成；排放减少促进了YRD地区和中国中部的O3生成，而减少PRD地区的O3生成。

图7.(a)和(b) YRD和PRD区域NO3自由基和气态H2SO4的变化。(c)和(d) 大气氧化剂和氧化产物在YRD和PRD中对NOx的削减量不同。

基于数值模式，作者进一步探讨了两大城市群减排引起的大气氧化性的变化。这里作者利用O3、NO3自由基与气态H2SO4的浓度差异反映大气氧化性的变化。在YRD，减排使得大气氧化性增强，NO3自由基与气态硫酸盐均呈现上升趋势；珠三角则相反。从减排数值实验来看，在YRD地区，需要削减60-70%才能到达氧化性下降的通道，而在珠三角地区，则只需要削减40%左右。表明两大区域存在O3-NOx-VOCs线性关系的差异。

图8.YRD、PRD地区O3 EKMAN图

基于WRF-CHEM的情景模拟，作者绘制了YRD和PRD的臭氧EKMAN曲线。两个城市群的起点（即PRE的位置）呈现显著差异，再次表明区域臭氧的机理差异。YRD是典型的VOC控制，而PRD更接近于过度控制区。此次疫情减排使得YRD进入高浓度O3的过渡区，故而O3升高。而PRD由于起点更接近过渡区，因此减排更容易达到下降拐点。作者在这里高度强调，高浓度的臭氧集中在过渡区，以NOX为主的减排方式将无法回避高浓度O3，因此建议以VOC为主的协调减排，实际的减排响应也可以对应到曲线的变化上。

图9. (a)和(b) PRD区域PRE和LOCK期本地气团和区域传输气团对二次污染物(O3、SOC和SNA)浓度的影响。(c)和(d) YRD区域PRE和LOCK期本地气团和区域传输气团对二次污染物(O3、SOC和SNA)浓度的影响。

最后，作者探讨了区域传输的影响。这里利用了LPDM模式进行本地气团和区域输送气团的识别。

结果指出，疫情封锁期间PRD地区本地的减排是有利于改善当地的空气质量，但是由于区域输送的影响，来自中国中部的区域传输会使得PRD二次产物的上升；对于YRD地区，本地排放减少造成了大气氧化性的增高，故而导致二次产物的浓度增高，并且，来自华北平原的区域传输会进一步加剧污染。

总结

两大城市群臭氧生成机理不同

疫情减排长三角O3上升57.4%，而珠三角O3下降22%；

气象利于长三角O3生成（气象贡献10ppb），不利于珠三角O3生成（气象贡献-5ppb）；

长三角为VOCs控制，而珠三角为协同控制；

北部输送均加剧两大城市群二次污染，表明区域联防联控的重要性。